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분자도르래로 고용량 이차전지 수명 늘렸다
사이언스 게재, 상용 전기자동차 적용 기대
특허뉴스 박미희기자 기사입력  2017/07/25 [11:24]


최장욱 교수·코스쿤 알리 교수 연구팀(한국과학기술원)은 작년 노벨화학상 연구내용인 분자 도르래 구조*를 실리콘** 전극***에 최초로 적용하여 이차전지**** 수명을 획기적으로 개선했다고 미래창조과학부(장관 유영민)는 밝혔다.
 
* 분자 도르래 구조 : 고분자 사슬에 고리가 들어간 분자구조로 고리의 움직임이 자유로움
** 실리콘 : 원자 번호 14번의 원소. 리튬을 저장하는 핵심 소재로 기존 흑연 대비 무게 당 5배의 리튬을 저장할 수 있음
*** 전극 : 이차전지에서 리튬을 저장하는 역할을 함. 이 연구에서의 전극은 실리콘 입자, 고분자 바인더, 탄소 도전재로 구성됨
**** 이차전지 : 여러 번 충전하여 반복해서 사용할 수 있는 전지
 
최장욱 교수·코스쿤 알리 교수 연구팀의 연구내용은 세계적 학술지 사이언스(Science) 7월 21일자에 게재되었다.
- 논문명 : Highly elastic binders integrating polyrotaxanes for silicon microparticle anodes in lithium ion batteries
- 저자정보 : 최장욱 교수(교신저자, 카이스트), 코스쿤 알리 교수(공동 교신저자, 카이스트), 최성훈(공동 1저자, 카이스트), 권태우(공동 1저자, 카이스트)
 
실리콘 음극*은 상용화된 흑연 음극보다 5배 이상 리튬이온**을 저장할 수 있다. 하지만 실리콘은 충전 과정에서 부피가 크게 늘어나 입자가 부서지거나 전극 전체가 벗겨지기도 한다. 때문에 실리콘 전극은 충전, 방전을 수 십 회 이상 반복하기 어려워 상용화 되지 못하고 있다.

    * 실리콘 음극 : 리튬이온과 합금화 반응을 통해 리튬이온을 저장하는 전극 소재
** 리튬이온 : 원자번호 3번인 리튬이 1가 양전하를 띄고 있는 형태. 리튬 이온전지에서 전극 소재에 삽입되어 에너지를 저장함.
 
연구팀은 2016년 노벨화학상을 수상한 분자 도르래 구조를 최초로 도입하여 고용량 이차전지 고분자 바인더*를 개발하였다. 연구결과, 탄성이 높은 분자도르래가 실리콘 전극을 안정적으로 잡아줘서 부피 팽창이 500회 이상 반복해도 실리콘이 부서지거나 전극에서 떨어지지 않았으며 전극 용량도 상용 수준인 3밀리암페어아워/제곱센티미터(mAh/cm2)를 유지하였다. 이는 현재 IT 기기에 쓰이는 리튬이온전지의 수준을 상회하는 것이라고 연구팀은 설명했다.

    * 고분자 바인더 : 고분자 소재로 이차전지 전극에 포함되어 실리콘 입자 간 또는 집전체 기판과 전극 간에 접착할 수 있도록 함.
 
최장욱 교수는 “이 연구는 지난 해 노벨화학상을 수상한 분자 구조가 고용량 이차전지 소재 개발에 최초로 적용된 사례이다. 미래 전기자동차용 이차전지의 핵심 전극 기술로 적용될 것으로 기대된다. 기초 연구를 바탕으로 응용 연구를 진행할 때 기존의 기술을 뛰어 넘는 획기적인 결과가 나올 수 있음을 보여주는 예이다.”라고 연구의 의의를 설명했다.
 
이 연구는 미래창조과학부 기초연구지원사업(개인연구)의 지원을 받아 수행되었다.
 
논문명, 주저자정보
- 논문명 : Highly elastic binders integrating polyrotaxanes for silicon microparticle anodes in lithium ion batteries
- 저자정보 : 최장욱 교수(교신저자, 카이스트), 코스쿤 알리 교수(공동 교신저자, 카이스트), 최성훈(공동 1저자, 카이스트), 권태우(공동 1저자, 카이스트)
 
논문의 주요 내용
 
1. 연구의 필요성
최근 전기자동차의 대중화가 빠른 속도로 진행되고 있다. 이에 따라 오래가는 고용량 이차전지의 필요성이 증가하고 있다. 이를 위해서는 현재 사용되고 있는 흑연보다 용량이 큰 소재가 필요하다.

 실리콘은 흑연보다 5배 이상의 리튬 이온을 저장할 수 있으며, 자원이 풍부하기 때문에 차세대 음극 소재로 각광 받고 있다. 하지만 충전 및 방전 중에 약 300%의 부피 변화를 겪게 되고, 이로 인해 전극이 붕괴되어 급격히 수명이 단축된다.

이러한 현상은 실리콘 입자의 크기가 커질수록 심해진다. 특히 마이크로미터 크기 이상이 될 경우 입자가 부서지는 현상이 심화되어 기존 기술로는 해결하기 어려운 난제로 인식되었다.

 2. 연구 내용
연구팀은 움직도르래*의 기본 원리를 착안하여 폴리로텍세인(Polyrotaxane)*이라는 분자 수준의 움직도르래 바인더를 개발하여 실리콘 음극의 수명이 줄어드는 문제를 획기적으로 해결하였다.

     * 움직도르래 : 회전축이 고정되지 않고 이동하는 도르래. 물체를 적은 양의 힘으로 들어 올리는데 이용됨
* 폴리로텍세인(Polyrotaxane) : 고분자 사슬에 다수의 고리형태 분자들이 관통된 형태의 거대분자(supramolecule)이며 16년 노벨 화학상을 수상한 분자 구조

 움직도르래는 움직도르래의 개수에 비례하여 줄에 걸리는 장력이 크게 낮아진다. 동일한 원리로 분자 도르래 바인더는 실리콘 입자의 팽창에 의해 바인더에 걸리는 장력을 크게 감소 시켜줄 뿐만 아니라 400%까지 늘어날 수 있는 우수한 탄성 특성을 가진다.

이러한 원리로 분쇄된 실리콘 입자를 효과적으로 응집하여 전극으로부터의 이탈하는 것을 최소화함으로써 전극의 내구성을 획기적으로 개선하였다.

 3. 연구 성과
2016년 노벨화학상을 수상한 새로운 분자 구조를 고용량 에너지 재료 연구에 최초로 적용하였다. 상용 리튬 이차전지 전극 조건(면적 혹은 부피당 용량)에서도 우수한 충전-방전 반복 횟수를 확보하였다.
더 오래 쓸 수 있는 미래 이차전지의 핵심 소재 기술로 활용될 수 있을 것으로 기대된다.
 
 

▲ 움직도르래와 분자 도르래 바인더의 구조     © 특허뉴스

그림설명 : 움직도르래와 분자 도르래 바인더의 구조
거시세계의 움직도르래는 움직도르래의 개수(n)이 증가할수록 2n에 비례하여 줄에 걸리는 장력이 감소한다 (위). 같은 원리를 갖는 분자 도르래인 폴리로텍세인(Polyrotaxane)은 폴리아크릴산(PAA)라는 기존 고분자에 화학적으로 가교되어 본 연구의 배터리 바인더로 활용 되었다 (아래).
 


▲ 분자도르래 바인더와 기존 바인더의 작동 원리     © 특허뉴스

그림설명 : 분자도르래 바인더와 기존 바인더의 작동 원리
(충전) 리튬이온이 삽입되면서 마이크로 크기의 실리콘 입자가 부피 팽창한다. 이 때, 폴리로텍세인(Polyrotaxane)의 고리 분자는 고분자사슬을 따라 자유롭게 움직이면서 분자 도르래 바인더는 인장하게 된다. (그림 1)에서의 움직도르래의 원리로 인해 분자 도르래 바인더에 걸리는 장력을 크게 감소시킴으로써 부피 팽창 중에도 실리콘 입자를 응집시켜 구조적 안정성을 확보할 수 있다. 이에 비해 기존 바인더의 경우 부피 팽창에 따른 장력이 고분자에 그대로 전달되어 쉽게 끊어져 분쇄된 실리콘 입자들이 붕괴된다.
(방전) 리튬이온이 빠져 나가면서 분쇄된 실리콘 입자가 수축하게 된다. 분자도르래의 경우 인장 시 뭉쳐진 고리 분자들의 상호 간의 반발력으로 인해 탄성 회복력이 생긴다. 이러한 탄성 회복력에 의해 분쇄된 실리콘 입자가 수축 시 원래 형태로 복원할 수 있게 만들어 준다.

기사입력: 2017/07/25 [11:24]  최종편집: ⓒ e-patentnews.com
 
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