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거미줄 모방한 리튬이온전지 전극 소재 개발
상용흑연 대비 3배 고용량, 장기 충방전에도 고안정성 유지
특허뉴스 박미희기자 기사입력  2017/09/13 [14:42]

거미줄을 모방한 청색기술*이 고용량 전지 소재의 한계로 꼽히는 느린 충·방전 속도 및 기능저하 문제를 해결할 수 있을 전망이다. 한국연구재단(이사장 조무제)은 박호석 교수(성균관대) 연구팀이 거미줄의 구조와 기능을 모방해 리튬이온전지*의 핵심 소재인 고성능 전극 활물질*을 개발했다고 밝혔다.
 
* 청색기술(Blue Technology) : 자연과 생물 등이 가진 특성을 모방해 과학기술과 접목시키는 생체모방기술 분야 또는 자연친화적 기술개발을 통칭
 
* 리튬이온전지 : 리튬 이온을 캐리어로 사용, 전기화학적 산화·환원 반응을 통해서 충방전 반복이 가능한 2차 전지로, 스마트폰과 노트북 등에 사용됨
 
* 전극 활물질 : 리튬이온전지 4가지 구성요소 양극, 음극, 전해액, 분리막 중 리튬 이온을 저장할 수 있는 양극과 음극을 통칭해 부르는 말
 
현재 리튬이차전지의 음극 소재로 쓰이고 있는 흑연의 용량 한계(약 370 mA h/g)를 극복하기 위해 고용량 실리콘*, 전이금속 산화물* 등 다양한 소재들이 개발되고 있다. 그러나 대부분의 고용량 소재는 낮은 전기 전도도로 인해 충전과 방전 속도가 느려지거나, 충·방전 시 발생하는 부피 팽창으로 인해 율속 특성*과 장기 안정성이 저하되는 문제점이 있다.
 
* 고용량 실리콘 : 실리콘소재는 흑연대비 10배 이상의 고용량을 발현하지만 3배 이상의 부피 팽창으로 인해서 충방전 안정성이 떨어짐
 
* 전이금속 산화물 : 금속산화물 음극 소재는 전환반응에 의해서 고용량을 발현하지만, 낮은 전기전도도와 부피 팽창으로 인해서 율속 및 장기안정성이 나쁨
 
* 율속 특성 : 충방전 속도를 높임에 따른 용량 유지율이 좋아지거나 나빠지는 특성
 
연구팀은 거미줄로 벌레를 포획하는 것과 같이 고용량의 철 산화물 나노입자를 3차원 탄소나노튜브 웹 네트워크에 고정시켰다. 그 결과 820mA h/g 이상 고용량에서 300회 이상 충방전 시에도 88% 이상의 용량을 유지하고, 충전 속도를 20배 빠르게 높여도 70% 이상의 율속 특성을 보이는 전극 활물질을 개발했다.
 
연구팀은 얼음주형법(ice templating method)*을 활용, 거미줄 형태의 3차원 웹 구조로 다중벽 탄소나노튜브*를 조립했다. 여기에 오존 처리*를 해서 거미줄처럼 끈적이는 기능을 가지도록 표면특성을 제어하였다.
 
* 얼음주형법 : 물에 콜로이드입자를 분산시켜서 얼리고 얼음 결정이 성장하면 압력을 낮춰 승화시킴으로써 얼음 결정으로 공극을 만드는 주형 과정. 물을 얼리거나 승화시키는 과정을 제어함으로써 다층형 혹은 규칙적인 공극 구조를 만들 수 있음
 
* 탄소나노튜브 : 탄소 6개가 sp2 결합에 의해 이루어진 육각형 고리로 연결된 긴 대롱 모양을 이루는 1차원 관 형태의 탄소나노소재. 열전도율과 기계적, 전기적 특성이 우수해 차세대 첨단 소재로 주목받고 있음
 
* 오존처리법 : 오존(O3)이 갖는 강한 산화력을 이용, 수용액이나 기상 등에 존재하는 물질을 산화 분해하는 처리법으로, 탄소나노튜브의 표면을 산화시킴으로써 다양한 산소 관능기를 발생시킴
 
박호석 교수는 “이 연구는 생체모방기술을 통해 고용량 소재의 퇴화와 느린 충방전 속도를 해결할 수 있는 원천기술을 개발한 것”이라며 “리튬이차전지뿐 아니라 다양한 고용량 이차전지소재에 적용될 수 있을 것으로 기대된다”고 연구의 의의를 설명했다.
 
이 연구 성과는 교육부ㆍ한국연구재단의 글로벌연구네트워크지원사업과 국가과학기술연구회 창의형융합연구사업의 지원으로 수행되었다. 에너지 분야 국제학술지인 어드밴스드 에너지 머터리얼즈(Advanced Energy Materials) 9월 6일자에 속표지 논문으로 게재되었다.
 
논문명, 저자정보
- 논문명 : Biomimetic Spider-Web-Like Composites for Enhanced Rate Capability and Cycle Life of Lithium Ion Battery Anodes
 
- 저자 정보 : 박호석 교수 (교신저자, 성균관대학교), 팔랍 바타차랴 (1저자, 성균관대학교), 마니칸탄 코타 (공동저자, 성균관대학교), 서동훈 (공동저자, 성균관대학교), 노광철 (공동저자, 한국세라믹연구원)
 
논문의 주요 내용
1. 연구의 필요성
 최근 기후변화대응과 모바일전자기기, 전기자동차, 에너지저장시스템(ESS) 시장이 도래하면서 기존 리튬이온전지의 성능을 극복할 수 있는 고용량 에너지저장소재의 필요성이 대두되고 있다.
 
상용화된 음극 소재인 흑연(이론용량이 약 370 mA h/g으로 제한)을 대체하기 위해서 고용량 실리콘, 전이금속산화물 등 다양한 소재가 개발되고 있지만, 대부분의 고용량 소재가 가진 낮은 전기전도도로 인한 느린 충방전 속도와 부피 팽창으로 인한 장기안정성이 저하되는 문제점이 한계로 지적되어 왔다.
 
2. 연구내용
 연구팀은 자연계에 존재하는 생명체의 구조나 기능을 모사한 생체 모방 기술을 적용, 얼음주형법(ice templating method)*으로 다중벽 탄소나노튜브*를 거미줄 형태의 3차원 웹 구조로 조립하고 끈적이는 거미줄과 같은 기능을 할 수 있도록 오존 처리*를 통해 표면 특성을 개질했다.
 
* 얼음주형법 : 물에 콜로이드입자를 분산시켜서 얼린 경우, 얼음 결정이 성장하게 되고, 이를 압력을 낮춰 승화시킴으로써 얼음 결정으로 공극을 만드는 주형 과정을 말한다. 물을 얼리거나 승화시키는 과정을 제어하면 다층형 혹은 규칙적인 공극 구조를 만드는 등의 제어를 할 수 있다.
 
* 탄소나노튜브 : 탄소 6개로 sp2 결합에 의해 이루어진 육각형 고리로 연결된 긴 대롱 모양을 이루는 1차원 관 형태의 탄소나노소재이다. 탄소나노튜브는 열전도율 및 기계적, 전기적 특성이 우수하여 차세대 첨단 소재로 주목받고 있다.
 
* 오존처리법 : 오존(O3)이 갖는 강한 산화력을 이용하여 수용액이나 기상 등에 존재하는 물질을 산화 분해하는 처리법이다. 탄소나노튜브의 표면을 산화시킴으로서 다양한 산소 관능기를 발생시킨다.
 
거미줄로 벌레를 포획하듯이 고용량의 철 산화물 나노입자를 3차원 탄소나노튜브 웹 네트워크에 고정화하여서, 빠른 전하 이동을 통해서 전자와 리튬 이온의 느린 확산 속도를 극복하였고 구조적 안정성에 의해서 부피 팽창 시 발생하는 응력을 완화시키는데 성공하였다.
 
이러한 거미줄 모방 기술을 통해서, 820 mA h/g 이상의 고용량*에서도 300회 이상의 충방전에서 88% 이상의 장기 충방전 안정성*과 충전 속도를 20배 빠르게 했을 경우에도 70% 이상의 율속 특성*을 보여주었다.
 
* 용량 : 활물질이 저장할 수 있는 전하 양으로, 활물질에 리튬이 얼마나 저장되느냐에 따라 결정된다. 전지가 저장할 수 있는 에너지양은 용량과 전압을 곱한 값이다.
 
* 율속 특성 : 충전 방전 속도를 높임에 따른 용량 유지율의 좋고 나쁨을 의미하는데 이때 충전 방전 속도를 C로 표현한다. 1C는 전지 용량을 1시간 내에 사용하는 것을 말하고 물리적인 의미는 ‘용량/시간’으로 표현한다.
 
* 장기 충방전 안정성 : 충방전 횟수를 높임에 따른 용량 유지율이 얼마나 좋은지를 의미하고, 충방전 시에 발생하는 부피 변화, 비가역적 반응 등에 불러오는 구조적 붕괴에 의해서 용량이 떨어지게 된다.
 
3. 연구 성과
 기존 기술로 해결하지 못한 기술적 난제를 극복하기 위해 자연계 모방기술을 활용, 에너지저장 신소재 디자인을 위한 새로운 접근 방법을 제시했다.
 
 또한 이차전지 소재뿐만 아니라 연료전지, 슈퍼커패시터, 태양전지, 엑츄에이터, 센서, 전기화학 촉매 등 다양한 전기화학 시스템의 소재 개발에 응용될 수 있을 것으로 기대된다.
 
철 산화물의 결정 상에 따라서 고용량 리튬이온전지 음극 활물질뿐만 아니라 매우 가벼운 에어로젤 혹은 분말 형태의 자성체로도 활용될 수 있는 것을 보여주었고, 다양한 기능성 소재에 적용할 수 있을 것으로 기대된다.
 
용어설명
1. 리튬이온전지
리튬 이온을 캐리어로 사용, 전기화학적 산화?환원 반응을 통해 충방전 반복이 가능한 2차 전지. 스마트폰과 노트북 등 기타 다양한 디바이스에 사용된다.
 
2. 전극 활물질
리튬이온전지 4가지 구성요소 중 리튬산화물로 만들어진 양극, 탄소화합물로 만들어진 음극, 양극과 음극에서 리튬이온이 이동할 수 있도록 매개체 역할을 하는 전해액, 양극과 음극이 직접 접촉하는 것을 방지하는 분리막이다. 이중 리튬 이온을 저장할 수 있는 양극과 음극을 통칭하여 전극 활물질이라 한다.
 
3. 용량
활물질이 저장할 수 있는 전하의 양으로, 활물질에 리튬이 얼마나 저장되느냐에 따라 결정된다. 전지가 저장할 수 있는 에너지의 양은 용량과 전압을 곱한 값이다.
 
 4. 율속 특성
충전 방전 속도를 높임에 따른 용량 유지율의 좋고 나쁨을 의미하는데 이때 충전 방전 속도를 C로 표현한다. 1C는 전지 용량을 1시간 내에 사용하는 것을 말하고 2C는 30분, 4C는 15분, C/2는 2시간 내에 각각 사용하는 것으로 물리적인 의미는 ‘용량/시간’으로 표현한다.
 
5. 장기 충방전 안정성
충방전 횟수를 높임에 따른 용량 유지율이 얼마나 좋은지를 의미하고, 충방전 시에 발생하는 부피 변화, 비가역적 반응 등에 따른 구조적 붕괴에 의해 용량이 떨어지게 된다.
 
6. 탄소나노튜브
탄소 6개가 sp2 결합에 의해 이루어진 육각형 고리로 연결된 긴 대롱 모양을 이루는 1차원 관 형태의 탄소나노소재로, 열전도율 및 기계적, 전기적 특성이 우수하여 차세대 첨단 소재로 주목받고 있다.
 
7. 얼음주형법
물에 콜로이드입자를 분산시켜서 얼린 경우, 얼음 결정이 성장하게 되고, 이를 압력을 낮춰 승화시킴으로써 얼음 결정으로 공극을 만드는 주형 과정을 말한다.
 
물을 얼리거나 승화시키는 과정을 제어하면 다층형 혹은 규칙적인 공극 구조를 만드는 등의 제어를 할 수 있다.
 
8. 오존처리법
오존(O3)이 갖는 강한 산화력을 이용하여 수용액이나 기상 등에 존재하는 물질을 산화 분해하는 처리법으로, 본 연구에서는 탄소나노튜브의 표면을 산화시킴으로써 다양한 산소 관능기를 발생시킨다.
  
 
▲ 거미줄 모방 전극 모식도와 탄소나노튜브/금속산화물 복합체 웹 전극 소재의 합성 모식도    © 특허뉴스

 그림설명 : 거미줄 모방 전극 모식도와 탄소나노튜브/금속산화물 복합체 웹 전극 소재의 합성 모식도
(a) 자연계 거미줄 구조 및 기능을 모방한 전극 디자인 모식도.
(b) 오존 처리, 얼음 주형법, 동결 건조, 열 처리를 통한 거미줄 모방 3차원 탄소나노튜브/금속산화물 복합체 웹 전극 소재의 합성 모식도

기사입력: 2017/09/13 [14:42]  최종편집: ⓒ e-patentnews.com
 
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